（柳波 文）頁巖孔隙結(jié)構(gòu)是決定頁巖油氣儲量和影響流體流動的關(guān)鍵因素。頁巖包含復(fù)雜的有機-無機組成，疊加成熟作用影響，使其存在各種類型的孔隙。這些孔隙大小和形態(tài)各異，使孔隙網(wǎng)絡(luò)具有高度的非均質(zhì)性和復(fù)雜性。國際IUPAC的孔徑分類方案使用最為廣泛，但并不完全適用于對頁巖孔隙網(wǎng)絡(luò)進行深入表征。因此，通過不同條件的熱模擬實驗，再現(xiàn)頁巖孔隙結(jié)構(gòu)的演化過程，并使用AI模型深入分析孔徑分類及其在成熟作用下的發(fā)育規(guī)律，有助于我們更好地理解頁巖的存儲和流體流動能力。柳波團隊通過實驗研究、機理解釋和模型開發(fā)，研究了有機質(zhì)類型以I型干酪根為主的頁巖在含水和無水熱解過程中孔隙結(jié)構(gòu)演化過程，于2023年1月和7月，《燃料》（Fuel）和《能源》（Energy）分別在線發(fā)表了題為“Evolution of porosity in kerogen type I during hydrous and anhydrous pyrolysis: Experimental study, mechanistic understanding, and model development”和“Pore structure evolution of Qingshankou shale (kerogen type I) during artificial maturation via hydrous and anhydrous pyrolysis: Experimental study and intelligent modeling”的論文（https://doi.org/10.1016/j.fuel.2022.127149；https://doi.org/10.1016/j.energy.2023.128359）。
為了闡明水在熱成熟過程中對頁巖孔隙結(jié)構(gòu)演化的影響，這項研究對青山口組頁巖進行了300-450°C范圍內(nèi)無水和有水熱解實驗（AHP和HP），并對加熱至不同熱演化階段的頁巖樣品開展了可溶有機質(zhì)抽提前后的X射線衍射（XRD）、巖石熱解分析（Rock-eval）和氮氣吸附實驗，以分析其礦物成分、地球化學(xué)性質(zhì)和孔隙結(jié)構(gòu)變化規(guī)律。分析過程利用分形維數(shù)表征了孔隙結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，將反褶積方法應(yīng)用于各個樣品的孔徑分布，以精細對比孔隙大小的演化過程，并建立了氮氣吸附-解吸過程的AI模型（圖1）。
圖1 基于熱模擬實驗的青山口組頁巖樣品孔隙結(jié)構(gòu)分析流程圖
研究發(fā)現(xiàn)，隨著熱演化程度的升高，AHP和HP樣品孔徑均不斷增大。抽提前后的頁巖樣品均表現(xiàn)為IV型遲滯環(huán)，并且隨著成熟度的升高，遲滯環(huán)從H4型轉(zhuǎn)化為H3型。不同成熟度的HP樣品的氮氣吸附量遠高于AHP樣品，且具有更高的比表面積和總孔體積，從而表現(xiàn)出更為復(fù)雜的孔隙結(jié)構(gòu)。原始樣品孔徑分布由7個介孔和1個宏孔分峰區(qū)間組成，抽提后為5個介孔和2個宏孔分峰區(qū)間組成。隨著成熟度的增大，孔徑較小的分封區(qū)間數(shù)量不斷減少，相反地，孔徑較大的分峰區(qū)間不斷增多，以HP樣品孔隙增大更為明顯。AHP和HP樣品孔隙結(jié)構(gòu)演化規(guī)律的差異性說明水在有機質(zhì)成熟過程中的影響較為明顯。這種差異在生油窗最為明顯，進入生氣階段后兩組樣品孔隙結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性趨同。多種AI模型的對比結(jié)果標(biāo)明，廣義回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（GRNN）、串聯(lián)前向神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（CFNN）模型分別在抽提前后頁巖的N2吸附/解吸預(yù)測方面優(yōu)于其它模型，平均絕對相對誤差（AAPRE）分別為3.74%、2.48%。模擬結(jié)果的靈敏度分析表明，相對壓力和熱解方法（AHP或HP）與氮氣吸附/解吸體積具有最強的線性和非線性關(guān)系，從而證實了水在整個熱成熟過程中對孔隙演化所起的作用，比熱演化程度本身更為明顯。
圖2 青山口組頁巖AHP和HP熱模擬實驗過程中的孔隙結(jié)構(gòu)演化（抽提后）
我院楚天學(xué)者柳波教授為論文第一作者，合作者包括徐耀輝教授，中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質(zhì)研究所馬中良高工，德國基爾大學(xué)Mehdi Ostadhassan教授等。該研究得到國家自然科學(xué)基金支持。（孟強 審核）
論文信息與鏈接：
Liu, B., Mohammadi, M., Ma, Z., Bai, L., Wang, L., Xu, Y., Ostadhassan, M., Hemmati-Sarapardeh, A., 2023. Evolution of porosity in kerogen type I during hydrous and anhydrous pyrolysis: Experimental study, mechanistic understanding, and model development. Fuel 338, 127149.
（https://doi.org/10.1016/j.fuel.2022.127149）
Liu, B., Mohammadi, M., Ma, Z., Bai, L., Wang, L., Xu, Y., Hemmati-Sarapardeh, A., Ostadhassan, M., 2023. Pore structure evolution of Qingshankou shale (kerogen type I) during artificial maturation via hydrous and anhydrous pyrolysis: Experimental study and intelligent modeling. Energy 282, 128359.
（https://doi.org/10.1016/j.energy.2023.128359）
